近年來,如何去除水體中的難降解有機污染成為了水處理領(lǐng)域的研究熱點。為此,研究者們開發(fā)了基于過一硫酸鹽(PMS)的高級氧化技術(shù)。其中,過渡金屬/PMS體系受到研究者們的廣泛關(guān)注,因為該體系能高效、快速的去除難降解有機污染物并且不需要添加額外能量。過渡金屬硅酸鹽體系對PMS優(yōu)異的催化性能已被證實,但該體系中雙金屬的協(xié)同作用和協(xié)同機理卻被忽視。
近日,四川農(nóng)業(yè)大學環(huán)境學院研究團隊通過在硅酸鈷中摻雜Cu制備了雙金屬硅酸鹽。通過評價其活化PMS降解四環(huán)素的性能,明確了Co和Cu在硅酸鹽中的協(xié)同作用。進一步深入分析協(xié)同機理發(fā)現(xiàn)Cu摻雜同時促進了自由基途徑和非自由基途徑。值得注意的是,從微觀機制的角度來看,Co是催化PMS的唯一活性位點。Cu摻雜通過與Co的電子轉(zhuǎn)移來增強自由基途徑而不直接參與PMS的活化。此外,Cu摻雜還形成了更多的氧空位,增強了非自由基途徑。該研究成果揭示了硅酸鹽中雙金屬的協(xié)同效應(yīng)和協(xié)同機制,為雙金屬硅酸鹽催化劑的開發(fā)提供了理論基礎(chǔ)。
相關(guān)成果論文“Micro-mechanism of multi-pathway activation peroxymonosulfate by copper-doped cobalt silicate: The dual role of copper”(銅摻雜硅酸鈷多途徑活化過一硫酸鹽的微觀機制:銅的雙重作用)在環(huán)境催化領(lǐng)域國際頂級期刊Applied catalysis B: Environmental(中科院1區(qū)TOP,IF=19.503)上發(fā)表。環(huán)境學院青年教師龍琭璐為該論文第一作者,碩士研究生蘇琳琳為并列第一作者,龍琭璐講師和楊剛教授為通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金和四川省科技廳等項目的資助。