汞是一種有毒重金屬污染物，而甲基汞是毒性最強的汞化合物之一。甲基汞易于在水生食物鏈生物富集和放大，因此食用魚肉是人體甲基汞暴露的主要途徑。同時，汞是一種全球性污染物，人類活動排放到大氣中的汞，可以隨大氣環(huán)流進行長距離傳輸實現(xiàn)全球循環(huán)，因此環(huán)境汞污染受到學(xué)術(shù)界的關(guān)注。近年來，中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所馮新斌團隊發(fā)現(xiàn)汞礦區(qū)大米可以富集甲基汞，食用大米是貴州汞礦區(qū)、貴州省甚至我國南方居民甲基汞暴露的主要途徑；水稻對于甲基汞和無機汞表現(xiàn)出不同的富集過程，稻田土壤是水稻甲基汞的主要來源，水稻對甲基汞的富集是一個吸收-運移-富集的動態(tài)過程。因此，定量示蹤大米甲基汞和無機汞的來源及富集過程，對汞污染地區(qū)稻田汞污染控制及修復(fù)具有重要意義。
汞穩(wěn)定同位素是示蹤汞源和環(huán)境過程的有力工具。基于總汞同位素二元混合模型，研究團隊發(fā)現(xiàn)水稻各部位從土壤和大氣吸收汞的比例不同（Yin et al., 2013）。但是水稻體內(nèi)甲基汞與無機汞的轉(zhuǎn)運途徑和來源存在顯著差異，因此研究水稻甲基汞與無機汞的同位素組成將有助于準(zhǔn)確了解其來源和富集過程?；谇捌诮⒌耐寥罉悠芬一?GC分離甲基汞提取方法（Qin et al., 2018）和水稻植株甲基汞選擇提取方法（Li et al., 2017），選擇貴州萬山汞礦區(qū)的稻田生態(tài)系統(tǒng)作為研究對象，按照四個生長周期分別采集大氣、灌溉水、根系土和水稻植株樣品，系統(tǒng)研究稻田生態(tài)系統(tǒng)甲基汞和無機汞的汞同位素分餾特征。
稻田生態(tài)系統(tǒng)無機汞與甲基汞的汞同位素分餾特征存在顯著差異。水稻植株各部位無機汞的δ202Hg及Δ199Hg值差異明顯，其無機汞的來源各不相同（圖1a，b）。根據(jù)無機汞的汞同位素非質(zhì)量分餾特征及模型計算，發(fā)現(xiàn)根系無機汞17-42%來自土壤、58-83%來自灌溉水，葉片和果實的無機汞幾乎全部來自大氣（~100%），而水稻莖同時受到土壤、灌溉水和大氣汞的影響。不同生長周期水稻植株各部位的甲基汞汞同位素特征（δ202Hg和Δ199Hg）較為接近且逐漸趨向土壤甲基汞（圖1c，d），水稻根部從土壤吸收甲基汞的過程以及植株各部位之間的甲基汞傳輸不存在明顯的汞同位素質(zhì)量分餾和非質(zhì)量分餾。根據(jù)水稻植株各部位與大氣、土壤、灌溉水甲基汞的汞同位素非質(zhì)量分餾特征推斷，水稻植株中的甲基汞均來自于灌溉水-土壤系統(tǒng)。這與團隊前期研究結(jié)果一致，而汞同位素研究提供了更為直接有力的證據(jù)。
研究系統(tǒng)揭示稻田生態(tài)系統(tǒng)甲基汞和無機汞的汞同位素分餾特征（圖2），并定量計算灌溉水、土壤和大氣對水稻植株各組織甲基汞和無機汞的貢獻比例，展示了形態(tài)汞同位素應(yīng)用于環(huán)境研究的潛力，為理解水稻富集甲基汞和無機汞的機制以及稻田土壤汞污染控制和修復(fù)提供科學(xué)依據(jù)。相關(guān)研究成果以Isotopic Fractionation and Source Appointment of Methylmercury and Inorganic Mercury in a Paddy Ecosystem為題，發(fā)表在Environmental Science & Technology上。地化所博士生覃重陽為論文第一作者，地化所研究員李平和馮新斌為論文共同通訊作者，研究工作受到中科院前沿科學(xué)重點研究項目、國家自然科學(xué)基金和中科院青年創(chuàng)新促進會的資助。
圖1.不同生長時期水稻組織和大氣、土壤、灌溉水的無機汞和甲基汞的δ202Hg和Δ199Hg值
圖2.水稻植株各部位和大氣、土壤、灌溉水的無機汞（左）和甲基汞（右）汞同位素分餾特征
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